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影片讲述了一股突如其来的强大邪恶势力对地球造成致命威胁，没有任何一个超级英雄能够单独抵挡，长期致力于保护全球安危的神盾局（SHIELD）指挥官尼克·弗瑞为了对付《雷神》中被流放的诡计之神洛基，积极奔走寻找地球的最强者，将钢铁侠、美国队长、雷神托尔、绿巨人、黑寡妇和鹰眼六位超级英雄集结在一起，组成了复仇者联盟，共同联手对付洛基及其带来的齐塔瑞人的故事。
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来自泰坦星的灭霸为了解决宇宙资源匮乏、人口暴增的问题，集齐了所有无限宝石，一个响指成功地使全宇宙生命随机减半。宇宙由于灭霸的行动而变得满目疮痍，但是五年之后，被困在量子领域的蚁人意外回到现实世界，他的出现为幸存的复仇者点燃了希望。无论前方将遭遇怎样的后果，幸存的复仇者都必须在剩余盟友的帮助下再一次集结，以逆转灭霸的所作所为，彻底恢复宇宙的秩序。
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身经百战的超级英雄们产生了职业倦怠，已经卸下钢铁战甲的托尼·斯塔克因此发明了“奥创”——有自我意识、有学习能力的人工智能机器人，并将保护世界的重任交给奥创。令超级英雄们始料不及的是，不断进化的奥创得出了“人类是地球上最大的威胁”这一结论，进而开始实施消灭人类的计划。有强大能力的改造人兄妹快银和绯红女巫也成为奥创的帮手，四处制造麻烦。于是，在地球面临生死存亡的紧急关头时，超级英雄们挺身而出承担起拯救世界的重任，他们将阻止可怕的人工智能机器人“奥创”制定恐怖计划。
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银河系中的至尊霸主灭霸（乔什·布洛林饰）带着几个得力手下破坏星球，只为了将所有的无限宝石镶嵌于金属手套上，这个手套可以将整个银河系彻底摧毁。为了拯救宇宙，托尼·斯塔克（小罗伯特·唐尼饰）和史蒂夫·罗杰斯（克里斯·埃文斯饰）需要摒弃前嫌，重组复仇者联盟，并与蜘蛛侠（汤姆·赫兰德饰）、奇异博士（本尼迪克特·康伯巴奇饰）、银河护卫队、黑豹（查德维克·博斯曼饰）以及瓦坎达人民的力量一同作战，阻止灭霸毁灭一半宇宙生命。